Après un baccalauréat suivi de quatre années d’hypokhâgne et khâgne et de certificats en Sorbonne en lettres classiques (latin et grec ancien), François Brune entreprend des études de philosophie et de théologie (cinq ans à l’Institut catholique de Paris et un an à l’université de Tübingen). En 1960, il obtient la licence de théologie de l’Institut catholique et entre dans la Compagnie des prêtres de Saint-Sulpice avant d’enseigner dans divers grands séminaires, à Nantes, Rodez et Bayeux. En 1962, il suit à l’Institut biblique de Rome deux années d’études, conclues par la licence d’Écriture sainte en 1964. Depuis 1970, il se consacre à l’écriture de ses ouvrages, ainsi qu’à l’animation de conférences dans divers pays, effectuant de nombreux voyages à la rencontre d’autres chercheurs.
Les funérailles du Père Brune ont lieu à la Cathédrale de la Sainte Trinité le 21 janvier 20194.Son corps est inhumé au sein du carré orthodoxe du Cimetière de Vanves.
Le Père Brune s’est intéressé à de nombreuses questions théologiques mais son œuvre de théologie a deux caractéristiques : la mise en avant de la convergence de l’expérience des mystiques catholiques d’Occident avec la tradition théologique des Églises orthodoxes et non avec les courants théologiques dominants dans l’occident catholique ou protestant (influencés par saint Augustin et saint Thomas d’Aquin) ; la prise en compte des découvertes scientifiques, en particulier celles de la physique quantique, et des phénomènes liés à la mort (expériences de mort imminentes) pour combattre le matérialisme6.
Dans un de ses ouvrages, François Brune se réjouit du retour à des idées d’avant la crise ecclésiale des années 1960 à 2000, comme la notion de péché ou l’importance du sacrement de réconciliation, mais aussi du recul dans l’Église catholique des thèses matérialistes niant l’existence et l’importance du surnaturel et des miracles, thèses qui, selon lui, réduisent le message du Christ à une vague philosophie humanitaire et philanthropique. Il se réjouit de l’abandon du catéchisme pour enfant Pierres vivantes où la divinité de Jésus-Christ n’était affirmée que dans une note de bas de page7.
Cependant, il ne pense pas que le retour aux usages d’avant Vatican II suffiront à rendre l’Église catholique crédible et attractive et il est ouvert à l’ordination des hommes mariés pratiquée dans les Églises orthodoxes, à la réconciliation des divorcés remariés, à l’usage du préservatif8. Très hostile à la « théologie épouvantable et désespérante » de saint Augustin sur les masses damnées, il regrette que son influence ait été hypertrophiée en Occident au détriment des Pères grecs beaucoup plus proches selon lui du véritable christianisme.